2023年物理諾獎簡介--阿秒激光初相識！
2023.10.27
作者：珩昕 維度首席科學家
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前言/PREFACE
本月初，瑞典皇家科學院在其網頁上宣布，2023年的諾貝爾物理學獎授予Pierre Agostini、Ferenc Krausz、和Anne L’Huillier（分別來自美國、德國和瑞典的）三位科學家，以表彰他們在阿秒科學研究領域取得突破性進展所做出的杰出貢獻[1]。對于長期從事、關注超快激光光學研究的人來說，這確實是一件非常鼓舞人心、讓人倍感興奮的事。
[1]具體獲獎理由是“為研究物質的電子動力學而產生阿秒光脈沖的實驗方法”。
什么是阿秒呢？我們知道，時間是衡量世間萬物運動變化的一個最基本的尺度。同時，它也是物理方程里的最常用的物理量。日常生活中人們所熟悉的時間單位-秒，也就是心率為每分鐘60下的人心跳一次的時間。在時間變得更短的方向上，1秒的千分之一是1毫秒；1毫秒的千分之一是1微秒；1微秒的千分之一是1納秒；而毫秒（10-3s）、微秒（10-6s）、納秒（10-9s）正是通常技術領域內做動態(tài)測試時所經常遇到的時間尺度。如果我們以1納秒為基點，再往下進一步細分，則有1納秒的千分之一是1皮秒；1皮秒的千分之一是1飛秒；1飛秒的千分之一便是1阿秒。
即如果將1秒除以1000，需連除六次才能達到1阿秒（10-18s）。所以可以說，阿秒是非常、非常…非常短暫（非常說六遍）的一瞬間。如此短的一霎那，我們人類是根本無法感覺到的。故此只能借助相對比較的方法來獲得一個大致的概念：例如，1阿秒（10-18s）相對1秒就近似好比1秒相對于宇宙的壽命（1018s）[2]。實際上，皮秒（10-12s）、飛秒（10-15s）已是當今超快現象研究、超短脈沖激光加工應用領域中比較常碰到的時間量度。僅在過去的20多年間，科學家們才開始真正從實驗上步入阿秒時間尺度。
[2]按照目前已知的宇宙壽命為138億年計算，換算成秒則是0.44x1018秒。
譯自“popular-physicsprize2023”，THE ROYAL SWEDISH ACADEMY OF SCIENCES ★ WWW.KVA.SE
知道了什么是阿秒和阿秒光脈沖[3]之后，下一個問題自然便是：阿秒光脈沖是如何產生、如何測量的？在此，我們不妨借用諾貝爾獎頒獎委員會在其網頁上發(fā)布的本屆諾貝爾物理學獎科普版介紹性文章中的一張圖片[4]。該圖將產生和測量阿秒光脈沖的基本原理和核心實驗裝置簡示出來。簡而言之，阿秒光脈沖的產生是由高質量、高強度的少數周期飛秒光脈沖作用到惰性氣體靶上產生的。其中涉及到的重要科學發(fā)現和關鍵技術包括高次諧波產生、具有阿秒響應時間的光波電子學相關測量技術、以及通過對XUV極紫外光濾波產生單個阿秒光脈沖。不難想象，如果實驗中無法實現準確、可靠測量的話，阿秒光脈沖的產生則會變成無稽之談。所以，阿秒光脈沖的產生與阿秒光脈沖的測量是緊密相伴、密不可分的[5]。
[3]阿秒光脈沖可以理解為是持續(xù)時間在阿秒量級的閃光。
[4]圖中上部方框內容說明的是，由飛秒激光在氣體中產生的各階高次諧波相干疊加形成了阿秒光脈沖。
[5]實際上，有可能在某些早期的高次諧波產生的實驗中就己經有阿秒光脈沖生成了，只是那時既沒有理論模型又沒用實驗手段來驗證它的存在。
【高次諧波產生[6]】
當超短、超強激光脈沖聚焦到原子氣體中時會產生高次諧波（見下方示意圖）。這一現象是本屆諾獎獲得者之一的Anne L’Huillier 于1987年在法國從事博士后研究期間與其同事首次發(fā)現的（J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 21, L31 (1988) ）。在此后的二、三十年里，隨著激光與測試技術的不斷發(fā)展，國際上有不少科研團隊對氣體中高次諧波的產生進行了廣泛、深入的研究[7]。 近紅外超短激光脈沖經過透鏡聚焦到真空腔中的氣體靶內，隨之發(fā)生的光與氣體原子內的電子間的超強非線性作用導致了相干極紫外光脈沖的產生。通常，為了產生這些高次諧波，與惰性氣體原子相互作用的入射激光脈沖強度范圍為1013 - 1015 W/cm2。
[6]英文縮寫HHG：High Harmonic Generation
[7]1993年我在加拿大拉瓦爾大學激光光電子中心從事博士后研究時，所結識的一位來自南開大學的好友，他的博士論文題目就是關于高次諧波產生的。
超短、超強激光脈沖在真空氣體靶中所產生的高次諧波譜示意圖
特別值得指出的是，與激光行業(yè)界常用的、通過非線性光學方法在非線性晶體中經過倍頻（或合頻）技術分別生成2次、3次、4次，乃至5次光諧波不同，由超短、超強激光脈沖聚焦到原子氣體中所產生的高次諧波同時包括了3次以上的許多階次的諧波[8]，其最高次諧波甚至可以達到上百階次，即其XUV波長最短可以達到幾個納米。例如，假定入射近紅外光脈沖的中心波長為750納米，其101次諧波的中心波長就僅有7.4納米！實際上，這已經處在X射線波段。（各階高次諧波的相干疊加，給出時域的阿秒脈沖序列，其相鄰脈沖的間隔則是入射光脈沖周期的二分之一。）
[8]由于氣體介質具有反演對稱性，氣體中高次諧波一般只有奇次諧波產生。
從高次諧波譜的示意圖中可見，隨著諧波級次的增加，初始幾個級次諧波的強度單調地下降，緊接著出現了一個比較寬的平坦區(qū)。在平坦區(qū)內，諧波的強度隨諧波級次的增加下降的非常緩慢，在平坦區(qū)末端的某一級次諧波附近，諧波強度迅速下降，出現截止。基于量子理論的分析給出，高次諧波光譜平坦區(qū)截止處的諧波光子能量服從Ecutoff= Ip +3.17Up這一公式。其中，Ecutoff=ωc?，ωc為截止頻率（對應高次諧波截止波長），?是普朗克常數，Ip為原子電離能，Up 是電子在光場驅動下的振動能，又稱之為（有）質動能。質動能與入射激光的峰值強度及波長有關。對給定的光強，波長長的入射光脈沖作用于高電離能的原子氣體介質可以產生更大的質動能，即能得到更高次諧波。此外電離能Ip越大的氣體，所能產生的諧波級次越高。因此，高次諧波平坦區(qū)的伸展長度（或最大諧波級次）與所用氣體介質種類、入射激光脈沖強度、激光中心波長等參數有關。
根據傅立葉變換原理，高次諧波的級次越高（即波長越短），諧波覆蓋的光譜范圍越寬，在諧波相位精確控制條件下所對應的時域脈沖的寬度就會越短。如下圖所示，當光脈沖非常短時，脈沖寬度內所包含的電磁場的振動周期就會相應減少，最少可以少至只含一兩個光波周期。而電磁振蕩一個周期的寬度等于波長除以光速。例如750納米波長光的電場振動周期為2.5飛秒，而7.5納米波長XUV光的電場振動周期則僅有25阿秒。這也從另一個角度解釋了，阿秒光脈沖的中心波長落在XUV極紫外波段的根本原因。
脈沖寬度略小于兩個光振動周期的光脈沖電場（藍色）與光強（紅色）。顯而易見，對這樣的光脈沖，光波周期T越短，脈沖寬度Δt便越小。
（因為光場振動周期為1飛秒所對應的波長為300nm，對雙周期脈沖而言，欲使其整體脈寬小于1飛秒，其光波長必須小于150nm。）
【阿秒光脈沖產生的微觀物理模型】
高次諧波相干疊加產生阿秒光脈沖僅是從頻域出發(fā)的唯像解釋。為了獲得對阿秒光脈沖產生過程的更為深入的理解， 必須考慮在入射光場作用下氣體原子內的電子動力學。即從時域來描述產生XUV輻射的微觀物理機制。位于強場中的原子產生高次諧波輻射的物理過程可以簡要地描述為以下三步：
1）原子在強激光電場的作用下，其原有的庫倫場發(fā)生畸變，對稱性被破壞，產生電離；
2）電離產生的脫離束縛態(tài)的準自由電子在振蕩外場作用下，獲得額外的動能，加速返回其母核；
3）獲得額外動能的高速運動電子回碰原子核，在其臨近區(qū)域復合到基態(tài)的瞬間，輻射出XUV光子。（XUV光子的能量等于原子的電離能與電子從激光場中所獲得的能量之和。）
進一步而言，與入射激光電場的瞬時強度密切相關，單原子在強激光場作用下的電離機制又可分為三種不同的類型。它們分別是：
（a）多光子電離：當激光強度低于1014 W/cm2時，原子或分子同時吸收多個光子后超過電離閾值而快速電離，這稱為多光子電離。一般由量子微擾理論可以分析多光子電離，其適用于相對較低的入射光強。
（b）隧道電離： 如果原子的電離能為Ip，即該原子態(tài)上電子的能量為-Ip，低于原子勢壘高度，這在經典力學中是不允許有電離發(fā)生的。但實際上，由于量子力學效應，電子將以一定的幾率通過勢壘貫穿，使原子發(fā)生電離，這便是所謂的隧道或隧穿電離。當激光強度接近或略高出1014 W/cm2時，原子的電離以隧道電離為主。
（c）閾上電離，或稱之為過勢壘電離。當激光強度提高到超出1015 W/cm2時，在其光電場的作用下，原子的庫侖勢發(fā)生嚴重扭曲，以至于扭曲后的勢壘高度低于電離能Ip，原子束縛態(tài)上的電子將有較大幾率直接越過原子勢壘，使原子電離。這種情況下原子的電離速率很大，電離幾率接近于100% 。
瞬態(tài)強光場作用下的原子電離與高次諧波產生實際上是同一物理現象的前后兩個方面。它們也是理解阿秒光脈沖產生、測量原理的核心所在。對希望獲得在阿秒科學技術領域較深層次認識的讀者，可從諾獎頒獎委員會網址上下載“advanced-physicsprize2023.pdf”。
對追尋深度理解的激光專業(yè)技術人員，建議參考：Ferenc Krausz and Misha Ivanov “Attosecond physics”，Rev. Mon. Phys. 81, 164-221（2009）。
【產生超短脈沖激光的簡要歷程】
下面我們簡要回顧一下產生超短脈沖激光的歷程。
自從1960年激光首次出現之后，研究人員即開始尋求產生持續(xù)時間越來越短的激光脈沖。早期的努力包括通過驟然改變激光腔內的光損耗獲得調Q巨脈沖輸出，輸出脈寬在納秒量級。1964年，激光鎖模技術出現后，脈沖激光輸出便突破納秒尺度而進入皮秒范圍。在這個發(fā)展過程中，基于寬光譜被動鎖模的染料激光器曾不斷創(chuàng)造最短脈沖輸出記錄。隨著脈沖啁啾補償技術的深入發(fā)展，研究人員在70年代末突破皮秒極限，將脈沖寬度推進到亞皮秒量級。1981年，染料激光器中碰撞鎖模技術的提出，使超快現象的研究進入到了飛秒尺度。在此之后，啁啾補償技術的進一步完善，使得染料激光器的輸出最短達到27飛秒，腔外壓縮達到創(chuàng)記錄的6飛秒。
在上個世紀90年代初，基于克爾透鏡效應自鎖模的摻鈦藍寶石激光器誕生，把飛秒脈沖鎖模技術推進到一個新的高度。除了在脈沖寬度上進一步變短，從小于20飛秒到小于10飛秒，最短激光脈沖寬度的記錄進一步刷新外，更為重要的是脈沖能量、脈沖的穩(wěn)定性，乃至飛秒激光的平均功率都顯著地提高。通過嚴格的色散管理與優(yōu)化控制，直接從鈦寶石振蕩器輸出的脈沖寬度最終達到4.5 飛秒。與此同時，這一條技術途徑對于獲得更短的亞飛秒即阿秒脈沖來說，已然走到了盡頭。因為可見光和紅外區(qū)的激光器已不能提供獲得亞飛秒脈沖的所需要的光譜帶寬[9]。
[9]在近紅外波段的4.5飛秒光脈沖僅僅包含不到兩個光場振動周期。在這個波段上，即便是單個周期的光脈沖，其寬度也在2.5飛秒左右。
強場作用下氣體高次諧波的產生有效提供了向短波長延伸的光譜極寬的相干輻射，為突破飛秒脈寬極限提供了可能性。2001年，在法國薩克雷研究中心從事強場作用下氣體電離研究多年的Pierre Agostini，與其團隊采用雙色-雙光子電離的檢測方法，率先證實了高次諧波彼此之間相位鎖定，導致了脈寬為250阿秒的脈沖序列的產生（Science 292, 1689 (2001)）。同年，由奧地利維也納大學（Ferenc Krausz等）、加拿大國家研究院斯泰西分子科學研究所（Paul Corkum）和德國比利菲爾德大學科研人員組成的國際研究小組，在實驗中采用光譜濾波法和互相關測量手段首次產生了中心波長在14納米、脈寬600阿秒單個軟X射線脈沖（Nature 414, 509-13(2001)）。這些開創(chuàng)性的研究成就標示了人類在時間尺度的操控上已步入阿秒時代[10]。
[10]2017年，瑞士聯邦工學院研究組產生了43阿秒的光脈沖（Optics Express. 25，27506 (2017)）。2023年，德國羅斯托克（Rostock）大學的一個研究組產生了時間寬度僅有53納秒的電子脈沖，（Nature 613，662 (2023)）。
值得強調的是，除阿秒光脈沖外，其它時間寬度的脈沖，從毫秒到飛秒，都是可以直接從激光器產生的。而阿秒光脈沖卻不是。要產生阿秒光脈沖，必須要先有高質量的飛秒光脈沖，這是必要條件。此處的高質量主要指的是高穩(wěn)定性、脈寬足夠短、光束空間特性接近衍射極限，和有足夠大的單脈沖能量。而后者則需要用到，或者說得益于啁啾脈沖放大（CPA）技術。CPA（即Chirped Pulse Amplification）技術是將入射飛秒（或皮秒） 脈沖先展寬，然后再放大，最后再進行脈寬壓縮。這樣能充分避免光放大過程中的非線性效應，進而在不損壞光學增益介質的前提下，有效地提高光脈沖能量和峰值功率。由于欲在氣體內產生高次諧波，入射光場必須足夠強，因此，CPA技術的嫻熟運用對阿秒光脈沖產生也是至為重要的[11]。
[11]見2018年諾貝爾物理學獎介紹：
https://www.nobelprize.org/prizes/physics/2018/summary/
下圖給出不同寬度光脈沖的主要測量方法。其中用于飛秒光脈沖測量的“頻率分辨光學門”與“頻率剪切干涉”這兩種法，應該均可以拓展至阿秒脈沖的測量。它們與雙光子干涉阿秒拍頻重建法和光場驅動電子條紋相機實際上是殊途同歸，最終都是得到光脈沖的電場與相位分布。而圖中列出的其余幾種測量方法，除自相關法可包含部分相位信息外，所測的都只是脈沖功率或光強分布，即振幅包絡的平方值。
【單個阿秒光脈沖的產生】
下圖所示為雙周期近紅外飛秒脈沖作用下產生軟X-射線阿秒單脈沖的主要原理和基本步驟。即首先（在He氣中）產生高次諧波，而后通過（重元素Zr作為）濾波器選取單個阿秒脈沖，接下來，再在Kr氣靶中進行紅外飛秒脈沖與軟X-射線阿秒脈沖的互相關測量。
圖自Nature 414,509-13(2001)
根據上述介紹的針對強場作用下電離過程的深入分析，我們可以獲知產生阿秒XUV光脈沖的兩個非常重要的特征：
1）每一個驅動光場周期內，先后有兩個阿秒脈沖產生，分別對應被加速電子來回沿著兩個不同方向對原子核的碰撞，即也是兩次電子動能獲得最大值的瞬間；
2）每一個阿秒XUV脈沖都是能量或頻率啁啾脈沖，也就是說，沿時間軸阿秒脈沖的不同點位對應的頻率不同。這為采用光譜濾波器獲得單個阿秒脈沖提供了可行性。（這也正是上圖中最下方一行圖示的情況）。
【阿秒光脈沖的用途是什么？】
簡單地說，由于空間尺度與時間尺度間的內在關聯性，原子內電子殼層的特征動力學時間尺度大都處在阿秒時間范圍[12]。例如，氫原子基態(tài)的電子軌道運動周期為152阿秒，光電效應中電子飛離原子核的時間也僅有幾十阿秒量級。因此，借助于阿秒光脈沖，特別是單個阿秒脈沖作為超高時間分辨的探針，科學家們將能夠采用類似密集快速采樣的方式觀察記錄原子、分子中電子的運動過程，從而在物理學、化學、生物學、材料科學等諸多領域內微觀現象研究中開辟出嶄新的科學探索天地。
[12]我們知道，空間尺度通過速度與時間聯系起來。而根據牛頓定律越微小的物體越容易被加速。由經典量子力學不難估算出，氫原子內基態(tài)電子的軌道速度接近光速的百分之一。如以這樣的速度跨越0.05納米大小的原子空間，所需時間僅為20幾個阿秒。
我們知道，在教科書或科普讀物中常見的、如下圖所示的原子、分子中的電子運動軌道或電子云模型，實際上都僅是基于量子理論的預測而得到的，從未從實驗上測量驗證過。這是因為原子周邊電子運動的空間實在太小、速度實在太快了，需要有非常短暫的時間探針才可能去分辨其運動過程。而阿秒光脈沖則預期可以用來面對這一經久未決的技術挑戰(zhàn)。
阿秒光脈沖將為驗證量子理論，開展各種量子現象、量子效應的實驗研究，尤其是涉及原子尺度內電子運動時間特性的研究，打開一扇新窗。基于阿秒光脈沖的阿秒光譜計量學、阿秒物理學、阿秒化學、阿秒生物學等，將會構成阿秒科學新篇章。不難預計，阿秒科學必將會使得人類真正在原子尺度上實現高分辨時間測量，將使得對自然界中超快現象、超快過程的觀測范圍拓展到各種物質形態(tài)內電子運動過程的夢想成真。
原子、分子中的電子運動軌道模型和電子云模型
另外，值得補充的是，因為阿秒光脈沖的波長處在極紫外波段，所以其本身便是一種獨特的脈沖X射線光源。換言之，阿秒光脈沖技術的發(fā)展為開發(fā)性能優(yōu)越的脈沖X射線光源提供了一個全新的路徑[13]。
[13]為國人關注的光刻機的光源即在極紫外。或許在不遠的將來阿秒XUV光脈沖在光刻上也能發(fā)揮作用，尤其是在降低光刻機造價和對系統(tǒng)穩(wěn)定性要求方面。當然這要求阿秒XUV光脈沖的能量要能達到足夠高。
總之，以阿秒XUV光脈沖產生、阿秒光波電子學為特征的阿秒科學的誕生，使得一直以來便引人矚目的超短脈沖激光、超快速現象、超強光與物質相互作用的研究跨入到一個新的里程碑。它也為今后邁向子秒（10-21s）這樣更短的時間尺度，從而實際分辨與觀測原子核內部粒子運動打下重要的基礎[14]。可以預計， 阿秒科學必然為未來科技進步，尤其是基礎科學的研究發(fā)展開拓廣闊的可能性。
[14]可以推測比阿秒更短的時間尺度子秒（10-21s，又稱仄秒）將是原子核內粒子運動的特征時間，并與更高能量或更高頻率的伽馬射線輻射的動態(tài)過程密切相關。
最后，與大家分享一下有關本屆諾貝爾物理學獎的幾點花絮：
1）諾獎頒獎委員會在多次聯系Anne L’Huillier時，卻無人接電話，因為當時她正在給學生上課。（希望不久的將來，中國某大學的老師在給學生授課時也能收到諾獎頒獎委員會的電話。）
2）人們大概都聽到過“20世紀是電子的時代，21世紀是光子時代”的說法。其直接寓意是，在21世紀電子對科學技術發(fā)展的驅動作用將更多的被光子所取代。但諾獎獲得者、德國普朗克量子光學研究所的Ferenc Krausz博士卻并不認同這一觀點。在Krausz看來，人類在原子尺度上對電子運動過程的觀測與操控才剛剛開始。（這樣的一個認知可以是源于阿秒光脈沖技術手段的誕生，也可以認為是他本人致力于阿秒光脈沖研究的某種動力。）
3）網上有人稱L’Huillier是“阿秒之母”。而如果問ChatGPT誰是“阿秒之父”的話，它會告述你，被譽為“阿秒之父”的正是提出強場作用下電子散射-高次諧波產生三步模型的加拿大國家科學院的Paul Corkum博士。但Corkum此次卻未能獲得諾獎。（這著實讓一些人感到了意外和為之遺憾）。這有可能出自兩個原因，一是頒獎理由中的關鍵詞是產生阿秒光脈沖的實驗方法（從某種意義上來說，本年度的諾貝爾物理獎所獎勵的，一方面是一項重要科學門類的發(fā)展及打開未知科學領域的新發(fā)現，另一方面則更側重于基礎性科學實驗能力的突破。）；二是最早獨立提出、解釋高次諧波產生現象的強場作用下電離模型的科學家，還包括美國勞倫斯利烏莫兒國家實驗室的K.C. Kulander[15]。阿秒光脈沖的產生、阿秒科學的發(fā)展歷程，也充分體現了國際上不同研究組之間的科學合作與競爭。
[15] Kulander團隊與Corkum各自的關鍵性研究論文同在1993年的美國《物理評論快報》上發(fā)表，但Kulander團隊的論文發(fā)表在三月，而Corkum的論文在九月。
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